臨界發生
如同第一、第二加工設施棟，轉換試驗棟在流程設計上是控制容器的幾何形狀，採取狹長的容器設備，來限制每一批次製程濃縮鈾的量，藉以防止臨界的發生。
轉換試驗棟的正確製造流程如下【圖貳之一】：

1.將粉狀原料鈾(U3O8)溶入裝有硝酸之溶解塔內。
2.上述溶液經幫浦打入硝酸鈾(UO2(NO3)2)貯存塔，灌入氮氣攪拌均勻，並檢查鈾含量。
3.將上述硝酸鈾溶液經幫浦打入一大型沉澱槽，沉澱槽外有一外套水(jacket water)包覆，以帶走放熱化學反應所產生的熱量，同時加入氨氣，形成二鈾酸銨((NH4)2U2O7)，此步驟必須十分注意沉澱槽中鈾量多寡。
4.加熱二鈾酸銨，形成精製後之氧化鈾(U3O8)粉末。
5.再將氧化鈾(U3O8)粉末溶入加有硝酸之溶解塔內，形成硝酸鈾(UO2(NO3)2) 溶液成品，經幫浦打入貯存塔後送出。

以上的作業程序在1993年左右作了變更，步驟1修改為在10公升不銹鋼小桶中進行粉狀原料鈾(U3O8)溶入硝酸之作業，此變更並未經過管制單位(日本科技廳)核准，而僅記載於JCO內部作業程序。實際上，該作業程序在事故發生前，又再次變更，並已經多次用於鈾燃料之生產【圖貳之二】。

9月30日三位工作人員依序將2.4公斤的氧化鈾粉末以硝酸及純水溶解在10公升之不銹鋼小桶中，為了得到均勻的硝酸鈾溶液，他們便將此溶液分裝至5公升小桶，再以漏斗從沉澱槽取樣孔將硝酸鈾溶液倒入沉澱槽中，再利用沉澱槽中之機械攪拌器攪拌之，如此之作業方式並未載明在作業程序書，而且也違反了當初送審合格之作業程序書。將硝酸鈾溶液由5公升小桶直接倒入沉澱槽中的方法，是此三人工作小組自作主張，並未獲得上級認可。事實上在前一天，他們已經完成四個批次的工作，沉澱槽中已經倒入26公升，濃縮度18.8%的硝酸鈾溶液。

沉澱槽為直徑45㎝、高61㎝之圓柱形【圖貳之三】，在設計上並非用來防止臨界發生，因為其製程上游已有溶解塔及貯存槽足以防止臨界的發生，但因為工作人員直接將硝酸鈾溶液由不銹鋼小桶倒入沉澱槽中，也就喪失整個作業流程防止臨界發生的能力。10時35分，一位工作人員以手扶住架在沉澱槽取樣孔上的漏斗，另一位工作人員提著裝有最後一批次硝酸鈾溶液的5公升小桶往漏斗倒，第三位工作人員，也就是這三人小組之負責人(副領班)則在隔壁房間。當最後一批次硝酸鈾溶液倒入時，使得沉澱槽中之鈾燃料超過臨界質量值(此時沉澱槽中已有40公升硝酸鈾溶液，約合16公斤鈾，是法規限定值2.4公斤的七倍)，臨界現象於是發生，藍光乍現，核分裂連鎖反應開始作用，中子與加馬射線釋出，現場加馬偵檢器警報聲大響。

11時55分，JCO量測到工廠周邊最大加馬劑量率為每小時0.84 mSv。12時15分，東海村公所成立災害對策本部，並於15分鐘後向村民廣播，建議居民不要外出。隨後科技廳、中央政府與茨城縣政府與臨近鄉鎮亦紛紛成立災害對策本部。

臨界現象持續發生，由於現場救助人員不清楚究竟發生何種事故，只知現場輻射線強度高得嚇人。經由患者嘔吐物中偵測到Na-24，才知曉可能發生臨界。於是要求核燃料開發機構開始進行中子偵測，並於17時左右估算出中子劑量率約每小時4mSv，此時距離事故發生已經經過6個小時。科技廳便在東海村內之日本原子力研究所‧東海研究所設立現地對策本部，科技廳、日本原子力研究所、日本核燃料開發機構以及電力公司等單位之核能專家紛紛進駐，收集資訊，研判災情並提出建言。現地對策本部決定建立沉澱槽臨界模式，經電腦計算得到結論：沉澱槽外冷卻水套(jacket) 之冷卻水，扮演中子反射劑之角色，助長核分裂持續發生，洩掉冷卻水可以幫助臨界現象之終止。洩水作業在10月1日凌晨開始，作業共分9組18人次，2時30分首先派出第一組兩名JCO員工，先對冷卻水幫浦以及冷卻水塔區域進行拍照。其他組員再依序開啟冷卻水出口閥，關閉冷卻水進口閥【圖貳之四】，然而僅能洩掉些許冷卻水，中子劑量率也只下跌些許，於是切斷水管來加速洩水。6時15分再將氬氣灌入冷卻水管路中，逼出更多冷卻水。此時中子劑量率終於下降至可偵測值以下。由於JCO工廠內並無硼酸，洩水之際，緊急從10公里外日本原子力研究所大洗研究所運來硼酸溶液，藉由消防車將硼酸溶液注入沉澱槽中，總共注入17公升，比重25g/liter的硼酸溶液。上午9時20分，科技廳原子力安全委員會宣佈臨界終止。

將沉澱槽外之冷卻水排放掉，是終止臨界的最大功臣，估算冷卻水之排放，使得中子有效增殖因數值(Keff)，由1.0442降至1.0008。當臨界發生之際，如脈衝般(pulse-like)之核分裂立刻釋出大量中子及加馬射線，幸未發生爆炸。估計此時鈾溶液溫度約上升10度，溫度上升會減緩核分裂發生，溶液溫度因而略微下降，卻又加速核分裂反應作用，最後由於鈾溶液逐漸蒸發，核分裂反應才逐漸減緩。其中大多數核分裂產物都被鈾溶液阻隔在沉澱槽中，只有氣態分裂產物氙與碘，外釋至大氣中。

臨界過程分為兩階段，首先瞬發臨界(burst phase) 持續約25分鐘，之後穩定臨界(plateau phase) 持續達19小時15分鐘，如【圖貳之五】。10月20日科技廳自沉澱槽內取樣50cc鈾溶液，經放射化學分析，估算此次臨界約有2.5x1018次核分裂發生，其中1.2x1018次發生在瞬發臨界，1.3x1018次發生在穩定臨界。另外同時對試驗棟外冷卻器之不銹鋼做中子活化分析，估算出約有2.4x1018次核分裂發生。

由於沉澱槽並未發生爆炸，因此試驗棟之通風系統(ventilation system)亦無過壓現象，根據進入試驗棟負責架設硼液注入管道的工作人員報告，廠房結構、機具設備均未受損，試驗棟內依然保持負壓，且IAEA調查員從現場外觀亦發現試驗棟毫髮未傷。試驗棟通風系統之高效率微粒過濾器(HEPA)中發現有核分裂微粒吸附，相信這些微粒是沉澱槽內分裂產物經由沉澱槽取樣孔釋放至試驗棟空間中，再經通風系統排至大氣過程中被HEPA吸附。